Synthesis and resistive switching mechanisms of mott insulators based on undoped and Cr-doped vanadium oxide thin films : as function of nanostructure and material properties

  • Synthese und resistive Schaltmechanismen von Mott-Isolatoren basierend auf undotieren und Cr-dotierten Vanadiumoxid Dünnschichten als Funktion der Nanostruktur und der Materialeigenschaften

Rupp, Jonathan Amadeus; Waser, Rainer (Thesis advisor); Lemme, Max Christian (Thesis advisor)

Aachen (2020)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020

Kurzfassung

Die rasche Entwicklung von Elektronik und deren Leistungszuwachs in den letzten Jahrzehnten verlangt nach extrem schnellen, skalierbaren und energieeffizienten Speichertechnologien zum niedrigsten Preis. Die gegenwärtig vorherrschenden Speichermedien der Informationstechnologie (DRAM und Flash) werden bald an ihre physikalischen und technologischen Grenzen stoßen, an der fortschreitende Miniaturisierung weder möglich noch wirtschaftlich sinnvoll sein wird. Deshalb besteht ein dringendes Bedürfnis nach der Erforschung alternative Speicher- und Logikkonzepte. Die hier behandelte neuartige Speicherklasse besteht aus einer sehr einfachen Zweipolstruktur: eine elektrisch aktive Dünnschicht inmitten zweier Kontaktelektroden. Der Speicher wird nach seinem Speicherprinzip des resistiv schaltenden Direktzugriffspeichers "resistive switching random access memory", kurz ReRAM (oder RRAM), bezeichnet. Gespeicherte Information wird durch den elektrischen Widerstand der elektrisch aktiven Dünnschicht repräsentiert und kann zwischen mindestens zwei unterscheidbaren Zuständen (Widerständen) geschaltet werden. Makroskopisch wird ein gewünschter Widerstand durch ein geeignetes elektrisches Potenzial am Bauteil eingestellt. Je nach physikalischem Schaltmechanismus antwortet das Bauteil mit einer flüchtigen oder einer nicht-flüchtigen Änderung des elektrischen Widerstands. In den letzten Jahren gewann die ReRAM-Technologie zusehends an Beliebtheit auf Grund ihrer vielversprechenden Eigenschaften wie exzellenter Schaltgeschwindigkeit, Skalierbarkeit, Energieeffizienz und Lebensdauer. Heutzutage wird sie als ein heißer Kandidat gehandelt, der mit den vorherrschenden Technologien DRAM und Flash konkurrieren kann und neue Wege in Technologiefeldern wie etwa der neuronalen Netze beschreitet. In dieser Dissertation wird das Potenzial (und die Kontrolle über) resistive Schaltmechanismen in undotierten und Chrom-dotierten Vanadiumoxiden untersucht. Die Materialklasse der Vanadiumoxide ist weitläufig für ihren Reichtum an außergewöhnlichen elektrischen und magnetischen Eigenschaften bekannt. Zu den berühmtesten Beispielen gehören die Elektron-Elektron Wechselwirkungen und die Bildung von Mott-isolierenden Zuständen in VO2 und Cr-dotiertem V2O3. Hierfür wurden drei unterschiedliche Syntheserouten geschaffen, um den (wesentlichen) Einfluss der Defektdichte auf die elektronischen Schalteigenschaften zu bestimmen. Durch Kathodenzerstäubung wurden Dünnschichten reaktiv mit niedrigem Sauerstoffgehalt mit verschiedenen Prozessparametern hergestellt: (I) Bei Raumtemperatur entstehen amorphe undotierte oder Cr-dotierte VOx=1.5-2 Dünnschichten, (II) bei erhöhten Temperaturen (> 673 K) entstehen kristalline Cr-dotierte V2±ΔyO3 Dünnschichten mit Punktdefekten und (III) nach Reduktion von gesputterten amorphen Schichten in kontrollierter Sauerstoffatmosphäre Cr-dotierte V2O3 Dünnschichten mit exzellenter Stöchiometrie. Die drei Syntheserouten beeinflussen wesentlich das Gefüge und die elektrischen Eigenschaften in derselben Materialklasse. Darüber hinaus werden resistive Schaltmechanismen von ReRAM Speicherzellen und deren Kinetik über einen breiten Temperaturbereich untersucht. Mindestens zwei flüchtige und mindestens vier nicht-flüchtige Schaltmechanismen konnten dabei identifiziert und in Bezug auf Kristallinität, Defektdichte, Chromgehalt, Zellsymmetrie, Zellgröße und Strombegrenzung klassifiziert werden. Zwei der flüchtigen Schaltarten wurden auf einen kristallographischen Phasenübergang in (Cr:)VO2 und einen thermischen Rückkopplungs-mechanismus zurückgeführt. Die vier nicht-flüchtige Schaltarten wurden durch ionische Driftströme, lokalen Valenzwechsel (etwa durch Sauerstoffleerstellen), thermochemische Redoxreaktionen oder Elektron-Elektron-Wechselwirkungen interpretiert. Letztlich wurde die Schaltcharakteristik von ultra-dünnen (10 nm) Cr-dotierten V2O3 Schichten mit lokal-leitender Rasterkraftmikroskopie im Ultrahochvakuum untersucht. Eine Mischung aus flüchtigen und nicht flüchtigen Schalteigenschaften ermöglicht eine Vielzahl von Einsatzfeldern im selben Bauteil. Das starkes Skalierungspotenzial mit Dimensionierung unter 250 nm³ empfiehlt die Materialklasse gleichermaßen für Selektor- wie auch für Speicherapplikationen.

Einrichtungen

  • Lehrstuhl für Werkstoffe der Elektrotechnik II und Institut für Werkstoffe der Elektrotechnik [611610]
  • Lehrstuhl für Elektronische Bauelemente [618710]

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